Etude des propriétés catalytiques des phosphomolybdates substitués de structure keggin en réaction d'oxydation en phase homogène.Application en synhèse de l'acide adipique
Loading...
Date
2019-02-19
Authors
Journal Title
Journal ISSN
Volume Title
Publisher
Universite Mouloud MAMMERI Tizi-Ouzou
Abstract
Des polyoxometallates (POMs) de structure de Keggin à base de zinc de formule H3-2xZnxPMo12O40 (H3-2xZnx) avec x: 0-1,5 et leurs homologues ammonium (NH4)3-2xZnxPMo12O40(NH4)3-2xZnx) avec x: 0-1,25 ont été préparés, caractérisés et testés dans la synthèse de l'acide adipique (AA) via l’oxydation la cyclohexanone et/ou de celle du cyclohexanol en phase liquide à 90°C, en utilisant H2O2 (30%) comme oxydant et en absence de solvant. Les effets de la composition du sel, de la substitution des protons par les ions ammonium, de la teneur en métal de transition, de la quantité du catalyseur, du rapport molaire catalyseur/substrat, de la nature du solvant, de la concentration et du mode d’ajout de H2O2, du rapport (-one/-ol) et du temps de réaction sur le rendement en AA ont été étudiés. Le processus catalytique de l'oxydation a été examiné in situ par RMN multinucléaire (31P, 95Mo, 17O) afin de suivre l’évolution du catalyseur en cours de réaction et de déterminer avec précision les espèces actives intervenantes pour pouvoir tracer une séquence réactionnelle adéquate. Une étude cinétique corrélative par UV-Visible a été réalisée en parallèle. De plus, l’examen de la recyclabilité des matériaux a été examiné afin d’estimer la durée de vie de systèmes catalytiques. En fin de réaction, l’identification des produits et sous produits de cette dernière est effectué par voie spectroscopique via la RMN 1H, 13C, 1H-1H (COSY), et la SM.
Description
116f. : ill. ; 30cm. (+ CD- Rom)
Keywords
Réaction d'oxydation, Acide adipique, Catalyse homogène Phosphomolybdate : propriété catalytique : étude
Citation
Chimie des Matériaux et de l’Environnement